En 1774, durant l'exploitation des grès, un carrier nommé Laroche découvrit les cristaux qui suscitèrent l'intérêt du roi Louis XVI qui se déplaça sur le site. Jean-Baptiste Romé de l' Isle l’un des créateurs de la cristallographie (1736- 1790), cette même année montre qu'il s'agit de calcite et dés 1775 le gisement est étudié par De Lassonne. Devant l'abondance, ces cristaux tombèrent vite dans l'oubli jusqu'en 1850 où une voûte garnie de stalactites fût mise à jour et Elie de Beaumont, membre de l' Académie des Sciences, fit un rapport. Le vandalisme conduisit l'administration forestière la fermer la grotte. En 1891 Collinet remit la grotte à jour avec une grille pour permettre l'observation par le public.